8月29日，化材學院納米催化與能源轉化研究團隊在國際頂尖期刊《Angewandte Chemie International Edition》（中科院1區Top，IF=16.6）在線發表題為“Improved Interfacial Ion Migration and Deposition through the Chain-Liquid Synergistic Effect by a Carboxylated Hydrogel Electrolyte for Stable Zinc Metal Anodes”（基于鏈-液協同調控的含羧基水凝膠電解質用于穩定鋅負極）的研究論文。
水系鋅離子電容器由于安全穩定、容量密度高、充放電速率快等優點，是解決當前能源危機和環境污染的重要儲能技術之一。然而，在循環過程中鋅金屬表面發生的枝晶生長、析氫以及腐蝕等問題阻礙了鋅負極在水系儲能中的實際應用。近年來，水凝膠電解質由于兼具固態電解質的穩定性和液態電解質的快速離子傳輸動力學而被研究人員提出以解決上述問題。一些含有陰離子官能團的聚合物網絡具有獨特的親鋅特性，可以均勻鋅離子通量分布并限制鋅表面的二維擴散，起到抑制副反應發生的作用。目前，鋅離子、水分子和親水聚合物鏈之間的相互作用是否對鏈-液兩相間的離子傳輸機制以及鋅沉積行為產生影響還不甚明晰。因此，探索協同調控水凝膠中局部液相組分和限域離子遷移鏈以保證水凝膠電解質同時具有優異的機械性能、穩定的界面電化學反應和快速的傳質過程具有重要的研究價值。
該團隊設計了一種新型的含羧基雙網絡水凝膠電解質用于穩定鋅負極界面電化學反應。基于鏈-液協同調控機制，部分活性水分子從溶劑鞘中被排出，而剩余的配位水分子與羧基官能團形成新的氫鍵。分子動力學模擬揭示了重構的溶劑化鋅離子可以沿聚合物鏈實現快速定向遷移。所提供的陽離子遷移通道和緊密的界面相互作用可確保高離子電導率（13.6 mS cm–1）以及優越的鋅離子轉移數（0.68）。此外，制備的水凝膠電解質通過調節電化學界面之間的吸附位點，降低了脫溶劑化能壘并抑制析氫反應，從而實現高效的鍍鋅/剝離耐久性。
基于該水凝膠電解質組裝的Zn||Zn對稱電池可以穩定工作1580小時，Zn||Cu不對稱電池可以運行超長的5600小時并保持99.9%的平均庫侖效率。最終組裝的鋅離子混合電容器在0.5 A g–1時的最大比容量為236.8 mAh g–1，經15000次循環后容量保持率高達98.5%。該工作為用于開發穩定鋅負極的水凝膠電解質提供了一種新策略。
（化材學院 王星）
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